[C#] La mejor forma de eliminar entradas duplicadas de una tabla de datos

Aquí es una manera fácil y rápida usando AsEnumerable().Distinct()

private DataTable RemoveDuplicatesRecords(DataTable dt)
{
    //Returns just 5 unique rows
    var UniqueRows = dt.AsEnumerable().Distinct(DataRowComparer.Default);
    DataTable dt2 = UniqueRows.CopyToDataTable();
    return dt2;
}

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Puede usar el método DefaultView.ToTable de una DataTable para hacer el filtrado así (adaptarse a C #):

 Public Sub RemoveDuplicateRows(ByRef rDataTable As DataTable)
    Dim pNewDataTable As DataTable
    Dim pCurrentRowCopy As DataRow
    Dim pColumnList As New List(Of String)
    Dim pColumn As DataColumn

    'Build column list
    For Each pColumn In rDataTable.Columns
        pColumnList.Add(pColumn.ColumnName)
    Next

    'Filter by all columns
    pNewDataTable = rDataTable.DefaultView.ToTable(True, pColumnList.ToArray)

    rDataTable = rDataTable.Clone

    'Import rows into original table structure
    For Each pCurrentRowCopy In pNewDataTable.Rows
        rDataTable.ImportRow(pCurrentRowCopy)
    Next
End Sub

Una manera simple sería:

 var newDt= dt.AsEnumerable()
                 .GroupBy(x => x.Field<int>("ColumnName"))
                 .Select(y => y.First())
                 .CopyToDataTable();